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应用密度泛函理论和量子力学与分子力学联合的ONIOM2方法对含Ti的MFI分子筛(TS-1)中Ti4+离子在三种不同骨架落位上所表现的Lewis酸性进行了理论研究. 利用碱性探针分子(CO, NH3, 乙腈和吡啶)在骨架Ti活性中心的吸附作用,对吸附络合物的几何结构和吸附能进行了计算,并通过自然键轨道(NBO)分析考察了吸附络合物的电子结构. 结果表明,骨架Ti在T12位表现出明显的L...
钛硅分子筛TS-1的酸性表征及酸催化性能
钛硅分子筛 酸性 Hammett 指示剂 醚化反应 环胺化反应
2009/9/14
采用 Hammett 指示剂滴定法表征了钛硅沸石 TS-1 的酸性. 结果表明, TS-1 酸强度范围为+3.3 H0 ≤+4.8. 其中, 在+3.85 H0 ≤ +4.8 范围的弱酸中心可能与 TS-1 骨架钛有关, 而在+3.3 H0 ≤ +3.85 的较强酸中心则可能与无定形的六配位非骨架钛有关. TS-1 上的较强酸中心能够显著...
无机硅钛体系高性能TS-1分子筛的合成
TS-1 自发分散 合成 SiO2-TiO2前驱体 催化
2007/12/27
基于首先构筑Si-O-Ti键这一思路，采用无机盐在多孔载体表面自发分散的基本原理，以无机盐硫酸钛为钛源、多孔固体硅胶为硅源，形成SiO2-TiO2前驱体，以四丙基氢氧化铵（TPAOH）为模板剂，经过水热晶化，合成了高性能的TS-1分子筛。研究发现，SiO2-TiO2前驱体的处理温度对合成的TS-1分子筛催化性能影响很大。优化条件，合成出与经典水热晶化化和气固相同晶取代法合成的TS-1分子筛催化性能...
采用长链十二烷基胺为模板剂，成功合成出含钛中孔分子筛Ti-HMS，针对其晶化过程、结构特征以及催化性能与修正经典法制备的TS-1微孔分子筛进行了对比。结果表明，中孔分子筛Ti-HMS的晶化机理不同于微孔分子筛TS-1，随着晶化温度的提高，所得样品的相对结晶度降低，且晶化过程中母液pH值变化不大；TEM显示Ti-HMS的孔壁整体上呈无定形，在局部区域可能存在晶态或者类晶态物种；与TS-1晶体相比，T...
摘要 采用微波加热技术法合成TS-1分子筛, 以30%的H2O2水溶液为氧化剂, 考察了所合成的TS-1分子筛在苯乙烯和1-己烯环氧化反应中的催化性能, 并与传统水热法合成的TS-1进行了比较. 结果表明, 由微波合成TS-1的催化性能比传统水热法合成的TS-1更为优异. 采用XRD, FT-IR, UV-vis, SEM等手段对二者进行表征, 发现微波合成的TS-1晶粒与晶粒之间存在“粘连”现象...
摘要 研究了自制的钛硅分子筛(TS-1)催化H~2O~2参与的环己酮氨肟化反应。结果表明,降低反应溶液中H~2O~2的浓度、增加NH~3用量有利于H~2O~2利用率、环己酮肟收率和选择性的提高,适宜的n(H~2O~2):n(酮)2.0。反应时间应控制在3.5h左右。对溶剂的研究显示,叔丁醇在溶剂中所占的体积对反应有较大的影响,在叔丁醇体积分数为0.2到0.8之间,实验获得了较好的结果。当n(NH~...
以四丙基溴化铵为模板剂合成TS-1分子筛的研究。