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生物体利用金属酶活化氧气完成新陈代谢的氧化过程，受此启发，科研人员发展了一系列重要的仿生催化氧化反应体系；其中，基于非血红酶（牛磺酸双加氧酶，甲烷单加氧酶等）活性中心结构的构建的四氮铁、锰配合物在羧酸辅助下活化H2O2，实现了对C=C键和C-H键的高效选择性氧化。然而，配合物在均相氧化反应条件下易被氧化失活。长期以来，催化剂的氧化降解难题一直未得到有效解决。
近日，我所仿生催化合成创新特区研究组（02T4组）陈庆安研究员团队在吲哚仿生催化戊烯基化研究方面取得新进展。相关研究成果发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。戊烯基化反应（prenylation/reverse-prenylation）是生物体内的一个重要过程，很多天然产物，特别是吲哚类生物碱，都具有戊烯基官能团。戊烯基可以增强化合物的亲脂性，从而增强与药物靶点的...
中国科学院大连化学物理研究所吲哚仿生催化戊烯基化研究取得新进展（图）
戊烯基化反应 戊烯基
2019/4/12
戊烯基化反应（prenylation/reverse-prenylation）是生物体内的一个重要过程，很多天然产物，特别是吲哚类生物碱，都具有戊烯基官能团。戊烯基可以增强化合物的亲脂性，从而增强与药物靶点的亲和力，提高药理活性。在生物体中，戊烯基的引入，是以异戊烯基焦磷酸（IPP）或二甲基丙烯基焦磷酸（DMAPP）为前体，然后经过酶催化实现的。另一方面，在生物体中，IPP和DMAPP在酶催化下还...
在中国科学院战略性先导科技专项、中组部“青年千人计划”、国家自然科学基金等项目的支持下，中科院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员孙庆福团队近期在集成光致变色、氧化还原、多组分客体协同包裹及高选择性仿生催化功能的水溶性配位超分子纳米容器研究方面取得重要进展。基于吡啶鎓盐功能基元的配体设计，新制备的Pd4L2型超分子纳米容器具有良好的水溶性和巨大的疏水空腔（约1880A3，比此前已经商品化...
复合仿生催化体系的构建与高效有氧氧化芳基烷烃
仿生催化 金属-有机框架材料 杂多酸 协同催化
2017/11/28
直接活化氧气氧化碳氢化合物是件挑战性的研究工作。 根据生物酶很容易在温和条件下实现上述反应,以Keggin-型杂多酸[CuPW11O39]5-(简写为CuPW11)与金属-有机框架材料HKUST-1形成的复合材料CuPW11@HKUST-1为催化剂,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺为助催化剂,构建模拟酶催化氧化反应体系。 其中,CuPW11@HKUST-1中的杂多酸作为氧化还原中心,N-羟基邻苯二甲酰亚胺...
非血红素蛋白酶广泛存在于哺乳动物、植物、细菌等各种生命体中并已存在了上亿年，它们通过活化大气中的氧气从而生成具有高催化效率和高选择性的金属-氧活性中间体，将这些中间体进一步催化合成和转化成各种生命活动所需的化合物。通过对这些蛋白酶的仿生模拟，可发展出环境友好、高效的催化剂。因此，非血红素蛋白酶的仿生模拟成为当前生物无机化学、仿生催化化学等交叉学科的前沿和研究热点。
中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室孙伟课题组多年来致力于非血红素酶仿生催化氧化研究。最近，他们在前期发展的多手性四氮金属配合物/乙酸/双氧水的烯烃不对称环氧化催化体系的基础上（Org. Lett., 2009, 11, 3622 – 3625; Adv. Synth. Catal., 2011, 353, 3014 – 3022; 分子催化, 2010, 24, 235–...