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中国科学院山西煤化所等提出实现烯烃氢甲酰化超高区域选择性新策略（图）
烯烃氢甲酰化 催化 药物
2024/4/26
氢甲酰化反应可将烯烃在一氧化碳和氢气气氛下催化转化为醛，是烯烃高附加值转化利用的重要途径。全球每年有超过1000万吨的烯烃通过这一反应路径实现了高值转化，是目前规模最大的均相催化过程之一。其中，铑催化的丙烯氢甲酰化约占烯烃氢甲酰化全部产能的70%以上。该过程的产物正丁醛通常会被进一步转化为正丁醇与2-乙基己醇。二者是生产增塑剂、洗涤剂、涂料和药物等大宗生活用品的基础化工原料。然而，铑分子催化剂与原...
本发明涉及一种利用烯烃氢甲酰化反应生产高碳醛的方法，其特征在于，所述方法包括在固体多相催化剂存在下使以C6～C20烯烃原料和合成气在滴流床中进行氢甲酰化反应，其中所述固体多相催化剂由金属组分和有机配体聚合物组成，所述金属组分是金属Rh、Ir或Co中的一种或几种，所述有机配体聚合物是含有P和烯烃基以及任选的N的有机配体单体经溶剂热聚合法聚合后生成的具有大比表面积和多级孔结构的聚合物，所述金属组分与所...
2022年5月14日，中国科学院大连化学物理研究所合成气转化与精细化学品催化研究中心（DNL0805组）丁云杰研究员和严丽研究员团队开发的、具有自主知识产权的“5万吨/年乙烯多相氢甲酰化及其加氢制正丙醇工业化技术”，通过了由中国石油和化学工业联合会组织的成果鉴定。中国科学院大连化学物理研究所副所长李先锋、科研及职能部门相关人员出席鉴定会。
中国科学院院士谢在库担任鉴定委员会主任。鉴定会上，丁云杰...
烯烃区域选择性氢甲酰化反应研究取得新进展（图）
烯烃区域 氢甲酰化反应 烯烃氢甲酰化反应 双膦多孔聚合物
2022/4/24
烯烃氢甲酰化反应是工业上规模最大的羰基化反应，能够以100%的原子利用率合成具有高附加值的醛类化合物，并且产物醛也可进一步转化为醇、羧酸、酯和脂肪胺等重要的大宗和精细化学品。在氢甲酰反应过程中会生成正构醛和异构醛，因此面临着区域选择性控制的挑战。虽然双膦多孔聚合物负载催化剂能够较好地控制烯烃氢甲酰化反应的区域选择性，但是合成步骤简单、成本较低的单膦多孔聚合物催化剂还未能实现烯烃氢甲酰化反应的区域选...
乙烯多相氢甲酰化及其加氢制正丙醇工业装置开车成功（图）
中国科学院成都生物研究所 生物多样性 野外调查方法
2020/9/14
近日，采用我所丁云杰研究员、严丽研究员团队自主研发的乙烯多相氢甲酰化及其加氢技术生产正丙醇工业化装置，在宁波巨化新材料有限公司全流程一次开车成功，产品丙醛和正丙醇的质量均达到国际优级品标准，正丙醇中酸含量只有2～3ppm，远低于美国材料实验协会的标准规定（正丙醇中酸含量小于30ppm）。该技术的核心催化剂采用具有原始创新性的多相单原子催化剂，解决了80多年来均相催化多相化一直没有解决的配体和活性金...
近日，我所催化与新材料研究室乔波涛研究员和张涛院士团队在单原子催化氢甲酰化研究方面取得新进展，首次发现通过反应耦合的方式调控产物的区域选择性：在不加任何配体的情况下，通过与水汽变换反应耦合，苯乙烯可高选择性地转化为3-苯基丙醛，正异比高达3：1。
二氧化碳在温和条件下的高效资源化利用是一个具有重要科学意义和广阔应用前景的课题。中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室丁奎岭课题组长期致力于CO2催化转化研究，并取得了一系列创新成果，首次实现了环状碳酸酯的催化氢化制备二醇和甲醇(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 13041-13045；PCT/CN2013/073095)，并成功发展了以二氧化碳、氢气...
氢甲酰化反应溶剂效应的量子化学研究
氢甲酰化反应 溶剂效应 SCRF 密度泛函理论
2009/12/14
在B3LYP/6-31G(d, p)(Rh和P采用LANL2DZ + Polar)水平下,利用自洽反应场（SCRF）的Onsager模型,系统研究了C6H12、C6H6、THF、CH2Cl2、CH3OH和H2O（相对介电常数ε分别为2.02、2.25、7.58、8.93、32.63和78.39）六种溶剂对乙烯氢甲酰化反应中各驻点的结构和反应机理的影响.分别在上述溶剂中优化了反应物、产物、中间体和过...
新型离子液体介质中长链烯烃氢甲酰化反应
离子液体 氢甲酰化反应 水溶性铑膦络合物 合成
2009/12/8
合成和表征了离子液体[Rmim][p-CH3C6H4SO3](R=CH3(CH2)n—, n=3, 7, 11, 15), 并以所合成的离子液体为反应介质, 考察了水溶性铑膦络合物HRh(CO)(TPPTS)3[TPPTS: P(m-C6H4SO3Na)3]对长链烯烃氢甲酰化反应的催化性能. 结果表明, 离子液体[Rmim][p-CH3C6H4SO3]中R基团链长的变化对催化活性具有重要的影响；而...
用密度泛函B3LYP方法对杂双核(CO)4Cr(μ-PH2)2RhH(CO)(PH3)配合物催化乙炔氢甲酰化反应机理进行了详细研究. 对结合和解离机理所涉及中间体和过渡态的结构进行详细分析, 在此基础上阐明了金属铬的协同性. 计算结果表明解离机理占主导地位. 乙炔氢甲酰化反应的决速步骤为炔烃插入步骤, 在298.15 K和101.325 kPa下的活化自由能为73.72 kJ/mol. 乙炔插入和...
铑/双膦配体催化均相内烯烃氢甲酰化反应的研究进展
铑 双膦配体 内烯烃 氢甲酰化
2009/9/15
烯烃氢甲酰化反应是工业上合成醛的重要方法. 由于双膦配体良好的配位能力, 形成的铑配合物有很好的催化活性, 在内烯烃氢甲酰化反应中, 可以有效地提高直链醛选择性. 本文系统地综述了近年来双膦配体铑配合物催化均相内烯烃氢甲酰化反应的研究进展, 讨论了双膦配体结构对催化剂活性和生成直链醛选择性的影响.
水溶性铑膦配合物催化烯烃氢甲酰化反应研究进展
水溶性铑配合物 膦配体 烯烃 氢甲酰化
2010/4/20
水/有机两相体系中水溶性铑膦配合物催化的烯烃氢甲酰化反应由于具有环境友好和催化剂容易分离等优点而受到广泛关注. 其中水溶性催化剂体系已经用于丙烯氢甲酰化反应制备丁醛的工业化生产. 然而, 长链烯烃在含有催化剂的水相中溶解性较差, 反应速率较慢. 综述了有关加速水/有机两相体系中长链烯烃氢甲酰化反应的方法和进展, 包括使用具有表面活性的膦配体, 以及在催化体系中添加环糊精和表面活性剂等促进剂....