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电化学CO2转化合成高附加值碳基化学品为实现全球碳中和提供了一种极具有应用前景的绿色技术。在传统的隔膜电解池中,阴极CO2还原反应(CO2RR)产生的还原产物主要是CO、HCOOH、CH4、C2H4和C2H5OH等。在这个过程中,阳极析氧反应(OER)对于拓宽产物的类型并未发挥作用。因此,发展具有协同作用的阴阳两极反应过程,进一步丰富电化学CO2转化成有机化学品的种类,有望开辟一条CO2利用的新途...
以苯基嘧啶/吡啶基嘧啶为母核,同时引入2个三氟甲基(CF3)合成了2-[3,5-二(三氟甲基)苯基]-5-氟基嘧啶(tfmphfppm)和2-[2,6-二(三氟甲基)-4-吡啶基]-5-氟基嘧啶(tfmpyfppm)主配体,并以2-(5-苯基-1,3,4-噁二唑-2-)苯酚(pop)为辅助配体合成了2种铱(III)配合物Ir(tfmphfppm)2(pop)和Ir(tfmpyfppm)2(pop)...
以H4SiW12O40为前驱体,采用水热法合成了联咪唑修饰的超分子杂化物,经元素组成和热重分析,确定其分子式为[Co(bim)2(H2O)2][H2SiW12O40]·2H2O(bim=联咪唑)(1).单晶衍射分析表明,该杂化物是由[H2SiW12O40]2?、[Co(bim)2(H2O)2]2+和2个H2O组成,各组分之间通过氢键或超分子作用形成一维(1D)~三维(3D)结构.分别以玻碳、碳布和...
在乙酸钠水溶液中,采用微波加热一步自组装策略合成了一系列罕见的2,6-吡啶二羧酸修饰的稀土嵌入Keggin型碲钨酸盐(PTEA)7H3K[RE2(B-α-TeW9O33)3W3O5(H2O)3(HDPA)]·22H2O[RE=Ce3+(1),Pr3+(2),Nd3+(3),Sm3+(4);H2DPA=2,6-吡啶二羧酸;PTEA=质子化的三乙醇胺].化合物1~4的聚阴离子由3个三缺位Keggin型...
质子交换膜燃料电池(PEMFC)因能量转化率高、污染小、工作温度低、启动速度快而被广泛应用.Nafion系列膜成本高、结构特性模糊,阻碍了质子传导性能的进一步提高和对传导机理的精确理解.因此开发具有结构明确、传导路径清晰的高质子传导率的晶态材料对于燃料电池领域具有重要意义.本文利用有机配体5-羟基间苯二甲酸作为模板诱导[Mo2S2O2]2+阳离子,自组装成一种多核多氧硫钼酸盐簇[N(CH3)4]2...
随着社会经济的高速发展,能源的短缺和生态的破坏引起了人们的关注。近年来,寻找合适的解决方案已成为关注的重点。作为一种绿色环保技术,光催化由于其高效、低成本等优点而成为能源和环境问题的研究热点。在许多光催化材料中,三元硫化物硫化铟锌(ZnIn2S4)由于具有可见光响应特性、简单的制备方法和出色的稳定性而表现出巨大的潜力。然而,较高的载流子复合率限制了其光催化性能。近年来,许多研究报道了改性ZnIn2...
以四氢呋喃(THF)为醛基砌块,铜为催化剂,过氧化叔丁醇(TBHP)为氧化剂,将THF氧化为2-羟基四氢呋喃,继而开环异构化为4-羟基丁醛,在酸催化下与乙醇胺作用形成亚胺中间体(M);以苄醇为底物,通过铜催化氧化反应得到苯甲醛,进而与M反应得到立体专一的(E)-α-羟乙基-α,β-不饱和醛;利用二维相关谱确认了产物构型。对反应底物进行了拓展,结果表明,该方法能够有效合成官能化的α,β-不饱和醛。本...
以传统具有聚集诱导猝灭(ACQ)效应的荧光素作为引发剂、甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)为单体,通过原子转移自由基聚合(ATRP)将荧光素引入到聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)中,制得荧光素位于链中央的荧光素基PGMA(Flu-PGMA)。采用差示扫描量热、热重分析、稳态和瞬态荧光光谱等对Flu-PGMA的热学性能和荧光性能进行了表征,并利用PR655光谱仪对白光发光二极管(LEDs)的器件性能进...
生物体利用金属酶活化氧气完成新陈代谢的氧化过程,受此启发,科研人员发展了一系列重要的仿生催化氧化反应体系;其中,基于非血红酶(牛磺酸双加氧酶,甲烷单加氧酶等)活性中心结构的构建的四氮铁、锰配合物在羧酸辅助下活化H2O2,实现了对C=C键和C-H键的高效选择性氧化。然而,配合物在均相氧化反应条件下易被氧化失活。长期以来,催化剂的氧化降解难题一直未得到有效解决。
采用常温电化学原位法合成了BiF3薄膜,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及密度泛函理论(DFT)对薄膜的晶型、形貌、光学性质和能带结构进行了表征;以罗丹明B(RhB)为目标降解物,考察了薄膜的光催化活性和稳定性.结果表明,BiF3薄膜具有纳米片状结构、较高的结晶纯度、良好的光催化活性和稳定性,
采用软模板法,通过调变碳源甲醛和间苯二酚的摩尔比,制备了3种不同有序度的介孔碳;并以其为载体,采用超声辅助等体积浸渍法制备了CuCoCe/介孔碳催化剂;考察了孔道结构有序度对其催化合成气制低碳醇性能的影响.采用X射线衍射(XRD)分析、N2吸附-脱附实验、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征.实验结果表明,随着介孔碳有序度的提高,催化活性呈增加趋势.以高度有序的...
利用表面活性剂结合无机盐与华根霉(Rhizopus chinensis)脂肪酶(RCL)共冻干,以提高RCL在有机相中的酯合成活性.结果表明,n-十二烷基-β-D-麦芽糖苷(DDM)可以显著激活RCL的酯合成活性.DDM激活效果的关键影响因素是DDM与RCL的摩尔比,而非DDM浓度;当二者摩尔比大于30时,
采用共聚合法制备了能级可控的碱金属K+掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4)催化剂,考察了催化剂光催化制取过氧化氢的性能.采用X射线多晶粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附等温线、场发射扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)和电化学阻抗谱(EIS)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,K+掺入g-C3N4的晶格间隙,并且对催化剂的比表面...
通过液相自组装制备了Ag/ZIF-8;进一步以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,在疏水Ag/ZIF-8颗粒表面包覆一层介孔二氧化硅(MS)壳,合成了具有核壳结构的Ag/ZIF-8@MS催化剂,并对其进行了结构和性能表征.结果表明,Ag/ZIF-8@MS具有均一的颗粒尺寸(Ag/ZIF-8@MS粒径约为100 nm,Ag粒径约为15 nm)、较高的比表面积(539 m2/g)及较大的孔体...
构建了用于催化空气环氧化α-蒎烯合成α-环氧蒎烷的高效、节能、绿色催化反应体系.首先,采用转动水热晶化模式合成了SAPO-5分子筛前驱体.相比于静态水热晶化模式,转动水热晶化模式可以显著缩短分子筛成核时间和晶化时间,同时可有效减小晶粒尺寸并显著提高晶粒尺寸的均一性.进一步对SAPO-5分子筛前驱体进行改性制得CoSAPO-5分子筛催化剂,并对反应溶剂、催化剂用量、反应温度和反应时间进行了优化.在获...

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