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以金属氢化物为活性中间体的过渡金属催化反应,例如不对称氢化、烯烃官能化、碳氢键活化等,在合成化学中意义重大。利用生物催化剂实现金属氢化物类的催化反应对于拓宽生物催化的反应类型很有价值。但是氢负离子中间体在水中不稳定,容易被水质子化而分解产生氢气,所以在酶催化的水相反应中十分罕见。
砷是一类常见的非金属元素,重要的化合物例如砒霜(三氧化二砷)、雄黄(四硫化四砷)相信大家都耳熟能详。这类无机砷化合物在人类历史中扮演了重要的角色,在现代医学中仍有一席之地。除无机砷类化合物之外,自然界中砷还以砷糖(arsenosugar)等有机砷形式存在。目前发现的砷糖已经有超过20多种,这类化合物被视为是砷甜菜碱、砷糖磷脂等多类有机砷的前体。由于砷糖的毒性非常低,砷糖的合成过程也通常被认为是生物...
2021年1月7日,JACS期刊发表了王江云课题组与华中科技大学钟芳锐、吴钰周教授课题组题为"Biocatalytic Cross-Coupling of Aryl Halides with a Genetically Engineered Photosensitizer Artificial Dehalogenase" 的研究文章。文中报道了基于该课题组前期设计的一种可以基因编码的光敏蛋白质,进...
尼龙是一种应用非常广泛的合成纤维,尼龙种类较多,其中尼龙66是最重要的一种。尼龙66的主要原料之一己二酸属于二元羧酸类尼龙单体,其合成主要依赖高污染、高能耗的多步骤化学氧化过程。湖北大学生命科学学院、省部共建生物催化与酶工程国家重点实验室李爱涛教授团队,设计了一条全新的人工生物合成途径,通过理性设计微生物菌群催化体系,利用空气中的氧为氧化剂,在水溶液中把环烷烃或环烷醇转化为相应的二元羧酸尼龙单体。...
2020年6月25日,《科学》(Science)杂志在线发表附属九院精准医学研究院雷鸣团队题为“Structural insights into precursor ribosomal RNA processing by ribonuclease MRP”的研究论文。该研究揭示了真核生物中一类保守且必需的核酶RNaseMRP催化前体rRNA加工成熟的分子机制。
中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室李春森课题组在国家自然科学基金重点项目和中科院战略性先导科技专项等的资助下,采用组合QM/MM计算方法以及MD模拟方法,深入研究了野生型含镍槲皮素2,4-双加氧酶(Ni-QueD)及其Glu76Asp和Glu76Gln两种突变体催化氧化降解槲皮素的反应全过程,发现并阐明了Ni-QueD通过活性中心Ni原子配位的Glu76残基采取质子耦合电子传输过程...
中国科学院天津工业生物技术研究所体外合成生物学中心研究团队、功能糖与天然活性物质研究团队与华东理工大学团队,构建了一条以淀粉和焦磷酸盐为底物、无需ATP参与的GA3P和DHAP的体外多酶催化合成途径;GA3P和DHAP进一步经过醛缩酶以及磷酸酶的级联催化,可实现高附加值产品脱氧核糖(DR)的生产,产品实际得率基本达到理论值,具备工业化的可行性。该体外生物制造平台有望通过不对称C-C键合成的手段,为...
重要的药物分子和天然产物通常含有多个手性中心,而且这些手性中心的构型对它们的生物活性有决定性的影响。如何高效高立体选择性地精准构建复杂分子中的多个手性中心,获得单一构型的产物是有机合成化学中极具挑战性的领域之一。左炔诺孕酮(levonorgestrel)、孕二烯酮(gestodene)是两种非常重要的小分子避孕药物,2018年全球零售药物中排名均在前200名内,销售总额达到20亿美元。(13R,1...
中国科学院上海有机化学研究所生命有机化学国家重点实验室周佳海课题组和美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)唐奕课题组合作,解析了高分辨率的LepI及其与底物类似物或产物4、5、6的复合物晶体结构,并通过与UCLA的Kendall Houk课题组合作开展理论计算工作,系统地阐释了LepI催化的分子机制。该工作于7月22日在线发表在《自然-化学》(Nature Chemistry)上。周佳海课题组的博士生...
由于不同的对映异构体可能具有不同的生理活性,甚至可能存在严重的毒副作用,因此分子手性与其生物活性之间的关系受到人们广泛的关注。而随着分子中手性中心的增加,两者之间关系的复杂性会急剧增加。虽然不对称合成技术在过去几十年中得到了极大的发展,但是对于反应过程中立体构型的控制,特别是实现多手性中心化合物的每一种构型产物的合成,仍然是一个巨大的挑战。
近日南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室郑鹏教授课题组通过一种高效的蛋白连接酶(oldenlandia affinis asparaginyl endopeptidases 1, OaAEP1)和一种经典的蛋白切割酶((tobacco etch virus, TEV)的联用,成功地实现了多聚蛋白质分子的可控聚合。从蛋白质单体出发,可以依次分步合成二聚体、三聚体,至十聚体。体系中采用的蛋白酶在...
中国科学院长春应用化学研究所董绍俊研究团队发现了一类单原子纳米酶可作为新一代有前景的纳米酶。纳米材料负载的原子级分散且结构明确的金属活性位点显著增强了单原子纳米酶的催化活性。该成果以Single-atom nanozymes为题发表在近期《科学-进展》(Science Advances)上。
在国家自然科学基金委和中国科学院化学研究所理论计算化学平台项目的支持下,化学所光化学重点实验室研究员陈辉团队,在理论计算预测双核铁酶活性中间体结构及其反应机制研究方面取得系列进展。双核铁酶活化O2/NO的活性中间体结构,是揭示其自由基小分子活化机制的钥匙。然而,由于这些瞬态中间体的高活性和不稳定性,用传统的X-ray单晶衍射方法获取其结构是非常困难的。因此,如何通过其它方法预测双核铁酶含O2/NO...
基于前期搭建的高分辨弱电流电化学检测装置,我校化学学院研究人员利用碰撞电化学研究了单个纳米颗粒的类酶催化行为,获取单个纳米颗粒的本征催化活性。近日,Angew. Chem. Int. Ed.以“Unveiling the Intrinsic Catalytic Activities of Single Gold Nanoparticle-based Enzyme Mimetics”为题在线发表该研...
南京大学戈惠明、谭仁祥和梁勇研究团队首次鉴定出能够催化[6+4]环加成反应的一类酶家族,相关成果“Enzyme-catalysed [6+4] cycloadditions in the biosynthesis of natural products”2019年3月13日在线发表在英国《自然》杂志上。南京大学助理研究员张博博士以及博士研究生王凯标、王文和汪欣为该论文共同第一作者。戈惠明、谭仁祥、...

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